Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

X-ray diffraction analysis on precipitates of 11J irradiated RAFs

谷川 博康; 酒瀬川 英雄*; Payzant, E. A.*; Zinkle, S. J.*; Klueh, R. L.*; 香山 晃*

Fusion Materials Semiannual Progress Report for the Period Ending (DOE/ER-0313/35), p.37 - 40, 2004/04

本報告は、日米協力に基づき著者が米国オークリッジ国立研究所において、High Flux Isotope Reactor(HFIR)を用いて行った研究の成果である。HFIR 11Jキャプセルで照射された代表的なフェライト鋼(F82H, JLF-1, ORNL9Cr, NiドープF82H)を対象に、照射された鉄鋼材料の抽出残渣試料を対象とした、X線回折分析(XRD)による析出物解析を世界で初めて行った。さらに非照射材と時効材も同様に調べられた。その結果、M23C6の明瞭なピークはすべての試片について見られたが、特に照射後靭性の良好な鋼(JLF-1, ORNL9Cr)では、照射前に顕著であったTaリッチ析出物(MX系析出物)のピークが、照射後に消滅していることがわかった。このことからJLF-1やORNL9Crが照射後靭性特性に優れている理由として、照射によりTaリッチ析出物が分解され、Taが強制固溶したことによる可能性を指摘した。

Dissolution tests of spent fuel in the NUCEF cell including dissolver off-gas treatment

峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-99-004-Part1.pdf

燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。

NUCEF-Becky溶解工程における残渣の溶解方法と溶解液の分析方法の検討

木原 武弘; 萩谷 弘通*; 橋本 幸夫; 飯嶋 孝彦*; 関山 勝博*; 藤根 幸雄

JAERI-Research 96-070, 23 Pages, 1997/01

JAERI-Research-96-070.pdf:1.0MB

NUCEF-Becky・セルの溶解工程から発生する溶解液及び残渣の分析方法を確立するため、残渣の溶解方法を検討すると共に、ICP分光分析法による検出限界値を測定した。残渣の溶解方法は、圧力容器を用いた塩酸+硝酸+硫酸分解法により溶解する方法が最も優れている。ICPによるFP元素の定量分析において、共存するウランにより検量線の傾き及び検出下限値が異なる。このためウラン濃度一定の条件下でFP元素を分析する必要がある。ICPによるFP元素の分析における相対標準偏差は6%以内であった。さらに、ICPが設置されるグローブボックスの使用済燃料の取扱い量と予想される溶解液の濃度から、本分析法のNUCEFでの使用済燃料試験への適用性について検討した。

有用金属回収・利用技術検討会; 平成5年度報告書

明珍 宗孝

PNC TN8100 94-004, 188 Pages, 1994/03

PNC-TN8100-94-004.pdf:4.4MB

有用金属回収・利用技術検討会の平成5年度の活動について概要、議事録、配布資料等をとりまとめた。

高性能型(6000rpm型)遠心清澄モックアップ装置性能試験結果報告書(2)-振動特性試験結果(1)

中島 一也; 安 隆己; 河田 東海夫

PNC TN8410 91-325, 68 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-91-325.pdf:2.12MB

目 的高性能型(6000rpm型)遠心清澄モックアップ装置は,清澄運転後,不溶解残渣(約2Kg)を保持した状態での降速時(定格6000rpmから回転数を下げる時)に装置本体,設置架台に不安定振動が生じることが確認された。本報告書は,不安定振動の原因究明と振動低減のための対策を施した後,降速時の振動特性等を把握する。方 法 不安定振動の発生要因として,下記に示す4項目が考えられる。1. 下部軸受ダンパの振動吸収力と回転ボウルが発生する振動力の不釣り合い2. 給液条件の影響3. ボウル内液自由表面下の流体振動の影響4. 設置架台強度の影響本試験は,上記の項目の内,13に対する対策を実施し,清澄運転後,不溶解残渣(アルミナ約2Kg)を保持した状態の降速時のボウル・軸振動幅を定量測定し,振動低減に最も効果があり,清澄性能(捕集効率),給液リーク率,スラッジ洗浄に影響を及ぼさない対策を選定する。結 果1.下部軸受緩衝体のダンピング係数をバネ定数k=9kgf/cm,減衰係数c=20kgf・s/cmに定した場合と従来の場合(k=600kgf/cm,c= 0.3kgf・s/cm)と比較しても,振動低減の効な効果は確認できなかった。2. ボウル内壁に対するスラッジ付着位置を変えること,すなわち,給液ノズル高さを変え,給液することによりスラッジの付着位置を変え,スラッジ自体をボウルの回転中のバランスをとるバランサとして作用させるという対策の場合,給液ノズルをボウル下面より55mm上に設置した場合と従来の場合(ボウル下面より25mm上)を比較すると,降速時の振動が約1/3,給液リーク率が約1/6に低減できることが確認出来た。3. 回転ボウル内液自由表面上の流体振動による不安定振動低減のため,横バッフル板を回転ボウル内壁にボウル下面より 150mm上に設置した場合,給液条件を変える対策の場合と比較しても顕著な効果は確認できなかったが,清澄運転時の回転数を40006000rpmの間に設定した試験でも安定した運転が確認できた。結 論 今回実施した試験範囲の結果より,高性能型機(6000rpm型機)の振動低減に最も効果があり,さらに,清澄性能の低下,給液リーク率の増加,スラッジ洗浄性能の低下をもたらさない条件を下記に示す。給液ノズル条件--ボウル下面より55mm上で給液する横バッフル板設置

使用済燃料の溶解試験

化学部溶解試験グループ

JAERI-M 91-010, 187 Pages, 1991/02

JAERI-M-91-010.pdf:9.73MB

高燃焼度燃料の溶解に関する定量的データを取得するため、化学部では科学技術庁からの委託を受け「高燃焼度燃料再処理試験研究」としてPWR軽水炉燃料の硝酸による溶解試験を昭和59年度から実施してきた。本試験研究ではこれまで、集合体平均燃焼度8,400~36,100MWd/tの使用済燃料について溶解試験を行い、不溶性残渣、燃料被覆管、オフガス及び溶解液について、組成分析、放射性核種の分布測定を行って再処理施設の溶解及び清澄工程に関連した基礎データを取得した。

Dissolution study of spent PWR fuel: Dissolution behavior and chemical properties of insoluble residues

安達 武雄; 大貫 守; 吉田 伸彦*; 園部 保; 川村 亘*; 武石 秀世; 郡司 勝文; 木村 貴海; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; et al.

Journal of Nuclear Materials, 174, p.60 - 71, 1990/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(90)90421-I

燃焼度7000から39000MWd/tの使用済PWR燃料の硝酸溶解挙動と不溶解性残渣の化学的性質について調べた。燃料棒を3~5mmの長さで切断して得た燃焼度の異なる試料片は3M硝酸により100Cにおいて2時間以内で溶解した。不溶解性残渣量は7000~30000MWd/tの範囲では燃焼度に比例して増加し、30000MWd/t以上の燃焼度では増加の比率は上昇した。不溶解性残渣の70%以上は核分裂生成物、即ち、Mo、Tc、Ru、Rh、Pdから構成されている。これらの元素の不溶解性残渣中の相対比は、燃料中に生成した元素の相対比とは異なっていること、X線回折により六方晶系のRu合金相が確認されたことから、不溶解性残渣の主成分はRu、Moなどから成る合金と考えられる。

再処理特別研究棟廃液貯槽LV-1の原位置解体,5; LV-1内における残渣除去作業及び除染作業について

中塩 信行; 村口 佳典; 三村 竜二; 根本 浩一; 白石 邦生

no journal, , 

再処理特別研究棟(JRTF)では、高線量エリアにおける設備、機器等の解体・除染技術の開発に資するために、廃液貯槽LV-1をコンクリートセル内で解体(原位置解体)している。本報告は、LV-1内底部に残存する高い放射能濃度の残渣の除去作業及び底部の除染作業について述べる。

三酸化モリブデン半水和物結晶の懸濁液添加によるZMH付着抑制効果の検討

阿部 りさこ*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行

no journal, , 

再処理技術開発において、不溶解性残渣の除去が課題となっている。それは、不溶解性残渣の主成分であるモリブデン酸ジルコニウム2水和物(ZMH)が、燃料溶解工程以降の再処理機器に付着または沈積し、安定なプラント運転を阻害するためである。これまでの共同研究で、ZMHの析出が溶解液の液性(硝酸濃度, 液温, MoとZrの濃度比等)や付着材料に依存すること、そして、ZMHの付着を抑制するには3酸化モリブデン(MoO)結晶の添加が有効であることを明らかにしている。本研究では、実系プロセスへの導入手法および適用性の検討を目的に、MoO結晶生成直後の懸濁液を添加し、ZMHの付着抑制効果を評価した。MoOの結晶懸濁液の添加量に応じてZMHの付着抑制効果を示すデータが得られ、ZMHの核化反応がMoOの結晶表面で起きていることを再確認した。今後は模擬廃液を用いて、MoO(結晶および混濁液)の添加に伴うZMHの付着抑制効果を評価する。